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浙江大学nat. commun.: 单层mof颗粒模板诱导电化学沉积银微纳结构阵列及sers性能研究
纳米人 2023-09-25

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金属微纳结构阵列在传感、催化、超材料等领域具有重要应用。传统微纳加工手段能够制备复杂的微纳结构阵列,但耗时长、成本高且需要昂贵的仪器及专业操作人员,因此亟待发展其它的制备手段。尺度均一聚苯乙烯或氧化硅微球能够自组装成结构有序的单层膜(胶体晶体模板),结合电化学、湿化学、热蒸镀等材料生长手段能够获得多种微纳结构阵列。在该过程中,胶体晶体模板发挥掩模(mask)或者模具(mold)的功能。例如,浙江大学杨士宽等受到网粒体独特结构的启发,采用双层胶体晶体模板作为模具,电沉积制备了人造银网粒体结构,展现出优异的宽谱表面增强拉曼散射(sers)检测和抗反射性能(nature communications, 2017, 8, 1285)。为了获得更加复杂的微纳结构阵列,必须开发胶体晶体模板的新功能。金属有机框架(mof)是一类具有尺度可调纳米孔道的新型材料,其在气体和离子选择性分离领域的应用研究正如火如荼。细胞膜的表面有各种离子通道,能够筛选特定的离子进入细胞,并紧接着参与生命活动。受此启发,我们预期如果能够将mof筛选的离子即时地还原,或许能够开发出mof模板的新功能,用于制备复杂的金属微纳结构阵列。

经过十多年的发展,现在通过简单的化学方法既能合成尺度均匀的多面体mof颗粒。最近,浙江大学杨士宽与kenji mochizuki研究员团队合作发展了气/液界面自组装方式,成功制备了大面积、结构均一的uio-66八面体颗粒单层膜。在将该单层膜转移到电极表面进行银的电沉积时发现: 银仅会在uio-66八面体微米颗粒的底部生长(即诱导生长),而不是通常期望的围绕uio-66颗粒生长。这种新的诱导生长模式能够制备出与uio-66单层膜/电极界面完全一致的纳米三角片阵列结构,所制备的银纳米三角片阵列展现出优异的sers增强性能。分子动力学模拟揭示在高浓度硝酸银电解液中,银离子会选择进入uio-66八面体颗粒内部,抵达电极表面后被还原成银原子,实现在uio-66八面体颗粒的底部生长。该诱导生长模式具有很强的普适性,适用于多种mof颗粒膜和多种金属的电沉积,为复杂金属微纳结构阵列的模板法构建提供了全新的思路,有望推动金属微纳结构阵列在光学超材料等领域中的应用进程。

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图1. a, 胶体晶体模板的掩模和模具功能和所能制备的阵列结构。b, 基于mof模板的诱导生长模式制备的三角片阵列结构。

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图2. a-d, uio-66八面体颗粒表征。e-h, uio-66八面体颗粒在气/液界面的自组装。i-p, 电沉积银纳米结构在uio-66八面体颗粒的底部生长。

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图3. a,b, 采用不同电解液生长的银微纳结构。c-h, 电沉积诱导生长模式的理论解释。

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图4. a, b, 有限时域差分模拟银三角片阵列中的电磁场分布。c,d, 银三角片阵列的sers增强性能和信号可靠性评估。

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图5. a-d, mil-96多面体颗粒制备及单层膜组装。e-h, mil-96颗粒诱导银在其底部的电沉积生长。

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图6. mof模板诱导的银微纳结构阵列的电化学合成及mof模板的重复使用。

上述成果于9月20日发表在nature communications杂志上。浙江大学硕士生陆游游为论文第一作者。

论文信息:https://www.nature.com/articles/s41467-023-41563-5
metal-organic framework template-guided electrochemical lithography on substrates for sers sensing applications
youyou lu, xuan zhang, liyan zhao, hong liu, mi yan, xiaochen zhang, kenji mochizuki*, and shikuan yang*
nature communications, 2023, 14, 5860. doi: 10.1038/s41467-023-41563-5
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