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顶刊日报丨董绍俊院士、包信和院士、南策文院士等团队成果速递20230918
纳米人 2023-09-19
1. chem. soc. rev.:活性氧纳米生物催化剂的活性机理揭示、催化中心演变和变化状态  
与天然酶相比,活性氧纳米生物催化剂具有低成本、结构多样性、可调催化活性、可行的修饰和高稳定性,已成为催化和介导活性氧(ros)的主要材料,并用于各种生物医学和生物应用。解码ronbcs的催化机制和结构-反应性关系对于指导其未来的发展至关重要。在这里,四川大学changsheng zhaochong chengli qiu全面总结了在创建和解码ronbc方面的最新突破和未来趋势。
 
本文要点:
1) 作者系统概括了生物催化ros产生和消除的基本分类、活性、检测方法和反应机理。然后,作者简要概述了设计ronbc的优点、调制策略、结构演变和最新表征技术。之后,作者根据报道的主要材料种类,包括金属化合物、碳纳米结构和有机网络,深入讨论了不同的ronbc。

2) 此外,作者对配位微环境、键相互作用、反应途径和性能比较进行了分析,以揭示结构-反应性关系。最后,作者总结了ronbc未来面临的挑战和前景。该综述将为设计ros催化材料提供全面的理解和指导,并促进ronbc在各种生物医学和生物应用中的广泛应用。         

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sujiao cao, et al. reactive oxygen nanobiocatalysts: activity-mechanism disclosures, catalytic center evolutions, and changing states. chem. soc. rev. 2023
doi: 10.1039/d3cs00087g
https://doi.org/10.1039/d3cs00087g
         
2. nature commun.:识别不等铁氮单原子催化剂的活性位点  
单原子催化剂(sac)已成为催化和能量转换领域最具吸引力的前沿研究领域之一。然而,由于 sac 的原子异质性和整体平均测量的局限性,负责控制特定催化性能和机制的基本活性位点在很大程度上仍然被隐藏。在本研究中,中科院长春应化所董绍俊院士,中国科学院大学温州研究院jin wang利用原子结构依赖的催化动力学和单分子荧光显微镜的单周转分辨率,开发了一种单原子催化荧光相关光谱(sac-fcs)的定量方法。
         
本文要点:
1)该方法使研究人员能够研究不同铁氮(fe-n)配位 sac 上的类氧化酶单分子催化作用,量化活性位点及其动力学参数。

2)研究结果揭示了单个位点与平均行为的显着差异,并证实了 fe-n 活性位点的类氧化酶催化机制。

因此,预计该方法将为 sac 的合理设计和应用提供重要的见解。

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huang, l., liu, q., wu, w. et al. identifying the active sites in unequal iron-nitrogen single-atom catalysts. nat commun 14, 5594 (2023).
doi:10.1038/s41467-023-41311-9
https://doi.org/10.1038/s41467-023-41311-9
         
3. nature commun.:金属单点非氧化甲烷活化中的甲基自由基化学  
沸石负载的钼作为甲烷脱氢芳构化的催化剂已被广泛研究。尽管取得了重大进展,但实际的中间体,特别是第一个 c-c 键的形成尚未得到阐明。在此,中科院大连化物所包信和院士,潘秀莲研究员,卡尔斯鲁厄理工学院jan-dierk grunwaldt报道了钼单位点上非氧化甲烷活化过程中甲基自由基的演化,这选择性地产生了增值化学品。
         
本文要点:
1)operando x射线吸收光谱和在线同步加速器真空紫外光电离质谱结合电子显微镜和密度泛函理论计算揭示了钼单中心在甲基自由基生成中的重要作用,并且甲基自由基的生成速率与钼单位点的数量。

2)甲基自由基在气相中转化为乙烷,在没有沸石的情况下很容易脱氢为乙烯。这基本上类似于先前报道的 sio2 晶格限制单中心铁催化剂的反应途径。然而,沸石的可用性,无论是物理混合物还是作为载体,都会引导随后的反应途径在沸石限制的孔内进行芳构化,从而导致苯作为主要的烃产物。

3)研究结果表明,无论载体如何(沸石 mcm-22 和 zsm-5 或 sio2),甲基自由基化学可能是金属单中心催化的一般特征,而聚集的碳化钼纳米粒子上的反应可能通过表面 c-c 耦合促进碳沉积。

这些发现进一步加深了对非氧化甲烷转化为增值化学品的基本认识。

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huang, x., eggart, d., qin, g. et al. methyl radical chemistry in non-oxidative methane activation over metal single sites. nat commun 14, 5716 (2023).
doi:10.1038/s41467-023-41192-y
https://doi.org/10.1038/s41467-023-41192-y
         
4. nature commun.:揭示极性聚合物纳米复合材料中的双层界面特征及其影响  
纳米颗粒分散在聚合物基体中的聚合物纳米复合材料因其显着改善的整体性能而受到广泛关注,其中纳米颗粒-聚合物界面起着关键作用。然而,了解界面区域的结构和性能仍然是聚合物纳米复合材料的主要挑战。近日,武汉大学xin zhang,清华大学南策文院士,伍伦贡大学shujun zhang直接观察到极性聚合物中纳米粒子周围存在两个界面聚合物层,即具有对齐偶极子的内束缚极性层(约10 nm厚)和具有随机取向偶极子的外极性层(超过100 nm厚)。
         
本文要点:
1)研究结果表明,局部纳米颗粒表面电势和颗粒间距离对分子偶极子的影响会导致界面聚合物层具有与本体聚合物不同的极性分子构象。

2)双层界面特征使得聚合物纳米复合材料在超低纳米颗粒负载量下的极性相关性能得到显着增强。

3)通过纳米层压设计最大化内结合极性层的贡献,实现了 86 j/cm3 的超高介电储能密度,远远优于最先进的聚合物和纳米复合材料。

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li, x., he, s., jiang, y. et al. unraveling bilayer interfacial features and their effects in polar polymer nanocomposites. nat commun 14, 5707 (2023).
doi:10.1038/s41467-023-41479-0
https://doi.org/10.1038/s41467-023-41479-0
         
5. nature commun.:用于 ni-n-c/cucatalyzed 反应级联中 co2-co 共进料增值的 co2 电解槽串联电池系统  
由于每个电池中反应环境的灵活性,耦合串联电解槽概念预计将为缓慢的催化反应提供动力学优势。近日,柏林工业大学peter strasser设计、组装、测试和分析第一个完整的低温、中性ph值、阴极无贵金属串联co2电解槽电池链。
         
本文要点:
1)该串联系统将无银co2-to-co2/co电解槽(cell-1)与co2/co-to-c2 产品电解槽(cell-2)耦合。cell-1和cell-2分别采用选择性ni-n-c基和cu基气体扩散阴极,并在可持续的中性ph条件下运行。

2)与单一co2至c2 电解池系统方法的比较,使用该串联电池系统,实现了在高达700 ma cm−1的电流密度下,乙烯(提高50%)和醇(提高100%)的生产率大幅提高,c2 能源效率大幅提高(100%)。

这项研究表明,与单电池设计相比,耦合串联电解槽系统可以提供动力学和实际能量优势,直接从co2原料生产增值c2 化学品和燃料,无需中间分离或纯化。

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möller, t., filippi, m., brückner, s. et al. a coelectrolyzer tandem cell system for co2-co co-feed valorization in a ni-n-c/cu-catalyzed reaction cascade. nat commun 14, 5680 (2023).
doi:10.1038/s41467-023-41278-7
https://doi.org/10.1038/s41467-023-41278-7
         
6. nature commun.:通过亚稳态原位颗粒增强韧性的超硬块状高熵碳化物  
尽管最近提出的高熵碳化物(hec)具有极高的硬度,但其低断裂韧性限制了它们在恶劣机械环境中的应用。在这里,中南大学zhiming li介绍了一种亚稳态工程策略,通过原位亚稳态粒子实现具有增强韧性的超硬 hec。
         
本文要点:
1)hec通过开发 (wtanbzrti)c hec 来实现的,该 hec 显示出具有均匀分散的原位四方和单斜 zro2 颗粒的固溶体基体。

2)除了21.0 gpa的高硬度外,hec还可以获得5.89 mpa·m1/2的增强断裂韧性,显着超过混合物规则和其他报道的hec的预测值。

3)增韧效应主要归因于机械载荷下亚稳态四方zro2颗粒的转变,这促进了裂纹尖端屏蔽机制,包括裂纹偏转、裂纹桥接和裂纹分支。

这项工作展示了利用原位亚稳颗粒的成分灵活性来增韧大块高熵陶瓷的概念。

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hu, j., yang, q., zhu, s. et al. superhard bulk high-entropy carbides with enhanced toughness via metastable in-situ particles. nat commun 14, 5717 (2023).
doi:10.1038/s41467-023-41481-6
https://doi.org/10.1038/s41467-023-41481-6
         
7. nature commun.:富氮氮化碳偶极场外力促进过氧化氢人工光合作用  
人工光合作用是有效生产过氧化氢的一种有前景的策略,但从本体到活性位点的不良定向电荷转移限制了整体光催化效率。为了解决这个问题,暨南大学mingshan zhu,中国科学院生态环境研究中心wentao jiao构建了一种在富氮三唑基氮化碳(c3n5)中偶极场驱动自发极化的新过程,以利用光生电荷动力学生产过氧化氢。
         
本文要点:
1)在这里,c3n5在模拟阳光和超声波力下实现了3809.5µmol g−1h−1的过氧化氢光合作用速率和92%的2e−转移选择性。

2)这种高性能归功于c3n5中三唑环引入了丰富的氮活性位点,从而带来了偶极场。该偶极场诱导自发极化场,加速向氮活性位点的快速定向电子转移过程,从而通过间接2e转移途径诱导氧的鲍林型吸附,形成过氧化氢。

这一创新概念利用偶极场来利用光生载流子的迁移和传输,为通过结构工程提高光合作用效率提供了一条新途径。

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li, z., zhou, y., zhou, y. et al. dipole field in nitrogen-enriched carbon nitride with external forces to boost the artificial photosynthesis of hydrogen peroxide. nat commun 14, 5742 (2023).
doi10.1038/s41467-023-41522-0
https://doi.org/10.1038/s41467-023-41522-0
         
8. nature commun.: 通过阳离子聚合物粘合剂调节静电现象,用于可扩展的高面积容量锂电池电极  
尽管人们对高面积容量锂电池电极产生了巨大的兴趣,但它们的结构不稳定和不均匀的电荷转移一直困扰着实际应用。在此,延世大学sang-young lee,仁川大学taeeun yim,高丽大学sang kyu kwak提出了一种阳离子半互穿聚合物网络(c-ipn)粘合剂策略,重点关注电极中静电现象的调节。
         
本文要点:
1)与传统的中性线性粘合剂相比,c-ipn 由于其表面电荷驱动的静电斥力和机械韧性,抑制了溶剂干燥引起的电极裂纹演化,并改善了电极组分的分散状态。

2)c-ipn通过静电引力将液体电解质的阴离子固定在电极内,从而促进li 传导并形成稳定的阴极-电解质界面。因此,c-ipn 使用商业浆料铸造电极制造技术,可实现高面积容量(高达 20 mah cm–2 )正极,并具有良好的循环性能(100 次循环后的容量保持率 = 82%),同时充分利用 lini0.8co0.1mn0.1o2的理论比容量。

3)此外,c-ipn阴极与锂金属阳极的耦合产生了在25 °c下具有高能量含量的双层袋型电池(376 wh kgcell−1 / 1043 wh lcell–1,估计包括包装物质),证明了实际可行性用于可扩展的高面积容量电极的 c-ipn 粘合剂。

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kim, jh., lee, k.m., kim, j.w. et al. regulating electrostatic phenomena by cationic polymer binder for scalable high-areal-capacity li battery electrodes. nat commun 14, 5721 (2023).
doi:10.1038/s41467-023-41513-1
https://doi.org/10.1038/s41467-023-41513-1
         
9. nature commun.:纳米尖端细菌的水动力撕裂用于可持续水消毒  
水消毒通常通过氧化或辐射来实现,这通常会产生高碳足迹和有毒副产品的形成。在这里,清华大学hong-ying hu,qianyuan wu,cheng yang描述了一种纳米结构材料,它可以通过流体动力学机制高效杀死水中的细菌。
         
本文要点:
1)该材料由生长在泡沫铜基板上的碳涂层锋利 cu(oh)2 纳米线组成。

2)研究表明,温和的水流(例如从储罐驱动)可以通过纳米尖端表面和细胞包膜之间的高分散力有效地撕裂细菌。细菌细胞破裂是由于细胞包膜的撕裂而不是碰撞造成的。这种机制对水中的细菌产生快速灭活,并在30天的现场测试中实现了彻底消毒。

3)该方法利用流体能量,不需要额外的能源供应,从而提供了一种高效且低成本的系统,有可能被纳入废水处理设施和农村社区的水处理过程中。

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peng, l., zhu, h., wang, h. et al. hydrodynamic tearing of bacteria on nanotips for sustainable water disinfection. nat commun14, 5734 (2023).
doi:10.1038/s41467-023-41490-5
https://doi.org/10.1038/s41467-023-41490-5
         
10. nature commun.:无铅铁电体具有宽广的高工作温度范围和增强的储能性能  
无铅介电电容器在先进电子元件和尖端脉冲电源系统中的巨大潜力迄今为止已经推动了巨大的研究和发展。用于储能应用的无铅介电陶瓷面临的重大挑战之一是协同优化其综合特性。在此,西安交通大学di zhou,diming xu,dong wang以相场模拟和合理的成分结构设计为指导,构思并制造了无铅bi0.5na0.5tio3-bi0.5k0.5tio3-sr(sc0.5nb0.5)o3三元固溶体陶瓷,建立了考虑储能性能、工作温度性能和结构演变的系统。
         
本文要点:
1)通过采用反复滚压加工方法,bnkt-20ssn陶瓷实现了9.22 j cm−3的巨大wrec和超高ƞ~96.3%。同时实现了最先进的温度(wrec≈8.46±0.35jcm−3ƞ≈96.4±1.4%,25–160 °c)和500 kv cm−1下的频率稳定性能。

这项工作展示了无铅块状陶瓷整体储能性能的显着进步,并激发了人们进一步尝试实现高温储能性能。

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zhao, w., xu, d., li, d. et al. broad-high operating temperature range and enhanced energy storage performances in lead-free ferroelectrics. nat commun 14, 5725 (2023).
https://doi.org/10.1038/s41467-023-41494-1
         
11. angew:通过简单阴离子定向策略控制碳纳米颗粒的形状以实现精确的内质网靶向成像   
大连民族大学shubiao zhang和东北大学陈旭伟本文首次使用简单的阴离子导向策略制备了具有从球形到各种棒的可调形状的小尺寸荧光碳纳米颗粒(cns),纵横比(ars)分别为1.00、1.51、1.89和2.85。
 
本文要点:
1)基于cns的综合形态和结构特征,结合密度泛函理论和分子动力学模拟的理论计算,将其形状控制机制归因于离子间相互作用诱导的自组装以及碳化。

2)有趣的是,cns的内质网靶向准确性随着其形状从球形变为更高的ar棒而逐渐增强,并伴有高达0.90的pearson相关系数。

3)这项工作提供了一种控制cns形状的简单方法,并揭示了cns的形状与细胞器靶向能力之间的关系,从而提供了合成作为精确细胞器靶向荧光探针的cns的新思路。

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shuang e, et al. shape control of carbon nanoparticles via simple anion-directed strategy for precise endoplasmic reticulum-targeted imaging. angew. 2023
doi:10.1002/anie.202311008
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202311008
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