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nature catalysis:调节h2o分子之间相互作用调控电解水活性
纳米技术 纳米 2020-07-29

蓬勃发展的氢经济需要制氢反应的进一步发展,人们认识到分解水中的volmer步骤是反应中动力学决速步骤,但是目前双层电化学过程中的机理仍未得到很好的理解。这是由于其中水的双重功能导致:水在该过程中同时作为反应物、溶剂。有鉴于此,法国索邦大学mathieu salanne、alexis grimaud等报道了通过将水限域在有机液体基质中,因此能够将水在作为溶剂的效果隔离。作者观测到形成了富含水的纳米区域,并且通过调控电解液,能对纳米区域的大小进行控制。短程的离子-水相互作用、长程的水分子间作用随着改变反应条件能够实现对反应进行控制。在短程条件中,h2o-h2o相互作用、电解液离子-水相互作用是相互竞争关系;在长程条件中,形成的氢键网络和对应的动力学过程需要考察。以上研究结果为研究h2o,co2,o2,n2还原电催化反应过程提供了经验。

本文要点:

(1)

对liclo4/h2o/mecn体系的电催化反应性进行研究。对liclo4/h2o/mecn体系的电催化反应性进行研究。调节电解液阳离子,分别测试了tbaclo4、liclo4、naclo4三种电解液,通过调控h2o周边环境,考察水分解活性。并且通过对1h nmr进行追踪,考察了不同电解液中h2o的氢环境,发现其中氢的酸性liclo4>naclo4>tbaclo4。考察了10 % h2o含量中不同浓度liclo4分解水性能的变化。通过将水稀释到没有反应性的乙腈(mecn)溶剂中,并形成纳米尺度的反应器。同时,通过这种纳米尺度的反应器,h­2o不再显示出溶剂、反应物双重作用。作者通过电化学测试方法对水的反应活性进行表征,通过分子动力学建模(液体中、带电的界面上)结合nmr表征(提供h2o中氢的酸性信息)对反应情况进一步研究。此外,作者通过小角x射线散射(saxs)对电解液中短程、长程结构提供相关信息。因此,作者通过对短程和长程非共价相互作用,实现了对水在带电界面上的反应性进行调控

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参考文献

nicolas dubouis, alessandra serva, roxanne berthin, guillaume jeanmairet, benjamin porcheron, elodie salager, mathieu salanne* & alexis grimaud*

tuning water reduction through controlled nanoconfinement within an organic liquid matrix. nat catal (2020). 

doi:10.1038/s41929-020-0482-5


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