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acs catal:fek负载的单壁碳管催化co2制备高级烯烃
纳米技术 纳米 2020-05-12


复旦大学乔明华、谢颂海等合成了fek/swnt,fek/mwnt两种fek负载在单壁/多壁碳纳米管上的材料,进行了详细表征,对其在co2催化转化反应中的反应性进行表征,结果显示fek/swnt催化剂的性能优于fek/mwnt催化剂,在将co2转化反应中的选择性分别达到62.3 %和52.4 %,并且fek/swmt催化剂在转化为c5 反应中的选择性达到39.8 %。fek/mwnt催化剂对c2~c4烯烃的选择性达到30.7 %。同时fek/swnt催化剂将co2转化为高级烯烃的转化率为27.6 μmol co2 gfe-1 s-1swnt上的电子浓度高于mwnt,同时表面曲率更高,hägg碳化物成分较高,导致其和低级烯烃之间有更强的相互作用,导致低碳烯烃在swnt上更容易反应生成高级烯烃长时间稳定性测试结果显示,swnt催化剂在120 h工作中保持了较高的稳定,仅有少量的活性降低


文章要点:

(1)催化剂合成。首先将合成的swnt分散在水中超声处理2 h,随后加入fe(no3)3·6h2o并搅拌6 h,再338 k中将水蒸发,并于ar气氛中623 k中煅烧处理4 h。将合成的fe/swnt材料分散在水中,并加入3 %的k2co3加热338 k中蒸发h2o,得到的催化剂为fek/swnt。

(2)催化反应。分别通过化学吸附测试了催化剂对co2,h2,c2h4的化学吸附性能,通过57fe的穆斯堡尔谱对fe进行表征。催化剂首先在co气流中和623 k中活化处理,随后在613 k和2.0 mpa中进行催化反应测试,反应气选择72/24/4的h2/co2/n2混合气体,气体速达到9000 ml gcat-1 h-1。长时间催化反应中,在开始的20 h内,催化活性提高为对co2的转化率54 %,随后在120 h后转化率缓慢降低至51.3 %,同时c5 的选择性由39.8 %缓慢降低至34.9 %,c2~c4的选择性保持在~22 %。长时间工作过程中,作者发现碳管的壁增厚,由~1.5 nm(24 h)增加为2 nm(120 h),这可能是催化剂效率稍微降低的原因。

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参考文献

shunwu wang, tijun wu, jun lin, yushan ji, shirun yan, yan pei, songhai xie*, baoning zong, minghua qiao*

iron–potassium on single-walled carbon nanotubes as efficient catalyst for co2 hydrogenation to heavy olefins,acs catal 2020,

doi:10.1021/acscatal.0c00810


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